Conductividad térmica y difusividad térmica del fullereno.

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 9603 (2022) Citar este artículo

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Debido a sus características sobresalientes, los nanofluidos basados ​​en carbono (CbNF) se han aplicado a varias tecnologías avanzadas de refrigeración y transferencia de calor. Se afirmó que estos CbNF pueden mejorar considerablemente las propiedades de los fluidos de trabajo base. Entre todas las características térmicas, la conductividad térmica (λ) se considera el parámetro principal a considerar para la aplicación de nanofluidos (NF). En el presente estudio de investigación, medimos por primera vez tanto λ como la difusividad térmica (aT) de NF basados ​​en fullereno (C60) muy estables en fase líquida (1,2,3,4-tetrahidronaftaleno y 1,2-diclorobenceno) mediante la técnica transitoria de hilo caliente multicorriente a presión atmosférica en un amplio rango de temperatura (254–323 K). Similar a los líquidos base (BL), observamos una ligera disminución en λ con un aumento en la temperatura. Además, en comparación con los BL, λ se redujo con la adición de C60. Los resultados se compararon con los predichos utilizando diferentes modelos teóricos. No se observó mucha variación en aT entre los NF C60 y los BL correspondientes debido en parte a la pequeña variación de λ con la adición de C60.

La familia de nanomateriales a base de carbono (CbNF) que comprende grafeno de una y varias capas, nanotubos de carbono de una y varias paredes, grafito, nanoplaquetas de grafeno, puntos cuánticos de grafeno, óxido de grafeno, etc., ha recibido recientemente una gran atención para la preparación. de NF (es decir, dispersión de CbNF en líquidos base, BL) debido a sus diversas características excelentes y únicas junto con sus atributos térmicos superiores en comparación con los líquidos convencionales1,2,3,4,5. La forma en que los CbNF se unen ay a través de las moléculas de los BL rigen propiedades como la reología, la conductividad térmica y eléctrica o la absorción/emisión de luz. Estos NF han exhibido un gran potencial en aplicaciones industriales como almacenamiento térmico solar, tuberías de calor y almacenamiento de energía, entre otras tecnologías avanzadas de refrigeración y transferencia de calor; lo cual es atribuible a su mayor conductividad térmica (λ) y coeficientes de transferencia de calor por convección en comparación con los correspondientes BLs2,5. De hecho, la mejora de λ es la primera ventaja esperada de usar un nanofluido (NF) cuando se aplica como fluido de trabajo térmico. Cuando se evalúa frente a metales u óxidos metálicos (Au, Ag, Cu, Fe, CuO, Al2O3, ZnO, etc.), λ en nanoestructuras de carbono es mayor debido a su alto λ intrínseco, baja densidad, fuertes enlaces covalentes C-C y dispersión de fonones 6. Por ejemplo, λ de materiales de carbono tiene un amplio rango que varía desde 0,2 W/m·K para carbonos tipo diamante hasta 6000 W/m·K para nanotubos de carbono de pared simple (SWNT)7; que es superior al del grafeno (5300 W/m·K for)8, nanotubo de carbono de doble pared (DWNT, 3986 W/m·K) y nanotubo de carbono de pared múltiple (MWNT, 3000 W/m·K) 5,7,9. Por lo tanto, los materiales de carbono se pueden aplicar como aislantes térmicos (p. ej., carbonos tipo diamante) o como superconductores térmicos (p. ej., grafeno).

Vale la pena señalar que varios estudios experimentales y teóricos han informado una mejora de λ de NF y los factores que afectan relacionados. Los resultados indicaron que λ de NF normalmente es función no solo de la conductividad térmica de la partícula, su concentración en un NF, tamaño y forma, sino también de los parámetros ambientales, como el fluido base, el valor de pH, el surfactante, el agente dispersante y la estabilidad. tiempo10. Varias investigaciones han demostrado que se puede obtener una mayor mejora de λ de los NF cuando se consideran fluidos base de λ más bajos2. Además, se ha informado que λ de NF se mejora atípicamente con una fracción de volumen muy bajo de nanoaditivos11,12,13,14. Por ejemplo, en un primer estudio realizado por Choi et al.12, se notificó una mejora de λ del 160 % para un 1,0 % en volumen de nanotubos de carbono de pared múltiple (MWCNT) dispersos en aceite sintético de poli(alfaolefina) (PAO). Se encontró una mejora de λ mucho más baja (es decir, un orden de magnitud más pequeño, tan bajo como el 7 %) de los NF basados ​​en nanotubos de carbono en varios otros estudios, incluidos MWCNT funcionalizados y diferentes fluidos basados ​​(agua, aceite, deceno, etilenglicol, glicerol). , Refrigerante R113, etc.)14,15,16,17,18,19,20,21,22,23. En algunos estudios, se observó una disminución en el tiempo de λ, especialmente en los primeros 10 días desde la preparación del NF, pero la tasa de reducción también disminuyó con el tiempo9.

Por el contrario, algunos informaron que los NF que contenían nanomateriales de grafeno exhibieron con frecuencia un mayor λ en comparación con los que incluían otras nanopartículas5. Yu et al.24 establecieron un aumento de λ de hasta un 86 % para los NF basados ​​en etilenglicol basados ​​en grafeno y óxido de grafeno (GO) (es decir, λ del GO NF y el grafeno NF fue de 4,9 W/m·K y 6,8 W/m·K, respectivamente). ). Se afirmaron mejoras de λ más bajas (por debajo del 27 %) en otras nanoláminas de grafeno, nanopartículas de grafito y NF basados ​​en puntos cuánticos de grafeno (GQD) preparados con agua o líquidos iónicos3,25,26,27. Se indicó que, además de la presencia de defectos estructurales, estabilidad inadecuada y reapilamiento de óxido de grafeno, las nanoláminas de grafeno son propensas a enrollarse, doblarse y ondularse en la superficie y los bordes, lo que afecta los mecanismos de transferencia de calor y la medición posterior. λ.

Entre los CbNF citados anteriormente, se ha prestado mucha menos atención a las partículas de nanodiamante y los NF basados ​​en fullereno19,28,29,30. Esto puede atribuirse a la menor λ de estas nanopartículas. Para los NF basados ​​en agua con nanodiamantes, las mejoras de λ indicadas fueron de hasta un 22,8 %29,30. Para fullereno C60 NF, se reclamó una mejora del 6% de λ para líquido base aceite; pero una reducción del 3% de λ para líquido base agua, y una disminución de λ con el aumento de la fracción de volumen C6019,28.

En general, existe una dispersión considerable en el λ medido por diferentes grupos de investigación para el mismo tipo de NF e incluso para la misma fracción de volumen de nanoaditivo del mismo tamaño. Aunque un aumento en la fracción de volumen del nanoaditivo parece tener siempre un efecto positivo en λ de NF, la tasa de mejora es bastante diferente en diferentes estudios de investigación. Estos desacuerdos se atribuyen a las diferentes preparaciones de muestras y métodos de estabilización. El uso de tensioactivos o agentes dispersantes adecuados para preparar NF estables, dado que los nanoaditivos pueden formar agregados debido a las fuertes interacciones de van der Waals, no solo aumenta la viscosidad sino que también reduce λ de los NF31,32,33 ,34. Además, incluso si λ de la nanopartícula puede afectar directamente a λ de los NF (es decir, para un contenido similar de nanopartículas en un NF dado, un λ más alto de la partícula generalmente produce una mayor mejora en λ del NF), esto no es así. concluyente ya que λ de los NF también se ve afectado por otros aspectos como la agregación, el movimiento browniano, la nanocapa interfacial, el estado de carga superficial y la resistencia térmica de las nanopartículas, entre otros10.

También se debe mencionar que algunos estudios de investigación han revelado un incremento anómalo de λ de algunos NF con un aumento de la fracción de volumen de nanoaditivo dentro del fluido base12,35. Este sigue siendo un tema controvertido10,36. Se encontró que el λ medido era significativamente más alto que el valor teórico predicho por el modelo clásico de Maxwell37 según lo adaptado por Hamilton y Crosser38. Esto se explica por la naturaleza de la conducción de calor en las nanopartículas y suspensiones, el movimiento browniano de las nanopartículas, la estructura dispuesta en la interfaz sólido/líquido, la agrupación de nanopartículas, etc.39,40,41. Hasta la fecha, no existe una teoría consistente para predecir el aumento anómalo de λ de los NF. Si las diferencias se deben a las razones anteriores citadas oa cualquier otra causa, sigue siendo una pregunta abierta que merece una mayor investigación tanto experimental como teórica42,43.

Como se indicó anteriormente, el problema de la estabilidad en los NF es una de las causas de las contradicciones observadas en varios artículos publicados sobre medidas de λ5. Lograr una dispersión homogénea con una estabilidad a largo plazo es fundamental para lograr mayores propiedades térmicas en los NF y un mejor rendimiento de calentamiento durante largos períodos de tiempo. Por otro lado, la mayor parte de los estudios en la literatura se han concentrado en estudiar la mejora de λ en NF usando nano-aditivos con un λ mucho más alto que los fluidos base. El presente estudio de investigación tiene como objetivo investigar tanto la conductividad térmica, λ, como la difusividad térmica, aT, de NF basados ​​en fullereno C60 muy estables preparados sin ningún agente tensioactivo o dispersante. C60 tiene una estructura esférica de anillos fusionados en forma de jaula que exhibe una estructura de enlace de carbono diferente a la de los CbNF citados anteriormente y un λ (0,4 W/m·K)19,44 ligeramente mayor que los dos líquidos base seleccionados, 1,2, 3,4-tetrahidronaftaleno (C10H12) y 1,2-diclorobenceno (C6H4Cl2). El contenido de C60 en los NF fue de hasta 0,83 % en volumen en C10H12 y 1,64 % en volumen en C6H4Cl2. Las mediciones se llevaron a cabo en un amplio rango de temperaturas (254 – 323 K) a presión atmosférica utilizando la técnica transitoria de hilo caliente multicorriente, reconocida como el método más confiable y preciso para medir λ de fluidos ya que no se ve afectado negativamente por convección45,46. Los resultados experimentales de λ se compararon con las predicciones teóricas utilizando diferentes modelos teóricos disponibles propuestos para explicar la mejora atípica de λ de los NF. La aT de los dos líquidos base utilizados en el presente estudio y C60 NF aún no se ha estudiado sistemáticamente.

Una de las cuestiones curiosas sobre el aumento de λ de los NF es si los cambios observados pueden aclararse mediante los modelos teóricos de medio efectivo existentes. Se han establecido varios modelos analíticos útiles para predecir el λ real de los NF; ya sea que el nanoaditivo sea esférico, cilíndrico o basado en láminas10,43. Los modelos más populares para NF, como los modelos de Maxwell, Bruggeman y Timofeeva, consideran el contenido de nanoaditivos y su λ junto con el del fluido base37,38,47,48. El conocido movimiento browniano de los nanoaditivos micrométricos o milimétricos en suspensiones suele pasarse por alto debido a su gran tamaño. No obstante, se demostró que su efecto tiene cierto impacto en λ de NF debido a la microconvección involucrada del fluido que rodea a los nanoaditivos. Algunos modelos informáticos de conductividad térmica de NF consideran, por ejemplo, los movimientos brownianos aleatorios a través de algunos factores que influyen en su intensidad, como la temperatura, el tamaño de las partículas y la densidad10.

Varios modelos han tenido en cuenta la influencia de la transferencia de calor por convección causada por el movimiento browniano; como los modelos de Sohrabi, Koo y Kleinstreuer, Bhattacharya y Xue49,50,51,52. Además, en otros modelos se afirmaba que se tenía en cuenta el efecto del agrupamiento de nanopartículas; como los modelos de Prasher, Wang y Evans53,54,55. Otros desarrollos del modelo consideran el efecto de la nanocapa interfacial51,52,56,57,58,59.

Es evidente en todos los modelos informáticos propuestos anteriormente que se debe considerar la fracción de volumen de partículas (ϕ) y λ de los fluidos nanoaditivos y base. Vale la pena señalar que el primer modelo informático comúnmente considerado para predecir λ de diferentes tipos de suspensiones/soluciones es el modelo de Maxwell37. Este modelo de computadora se estableció para suspensiones que tienen bajas concentraciones de partículas esféricas duras homogéneamente dispersas y sin interacciones entre partículas de la siguiente manera10:

donde ϕ es la fracción volumétrica de las partículas dispersas en el líquido base y los subíndices f y p se refieren al líquido base y a la partícula, respectivamente.

Wasp et al.10,60 sugirieron un modelo de conductividad térmica análogo para NF para una concentración ligeramente mayor de nanopartículas, expresado como:

Basado en partículas esféricas homogéneas, Bruggeman61 propuso el siguiente modelo:

Para resolver la ecuación anterior, Murshed et al.62 simplificaron el modelo de Bruggeman ofreciendo una solución directa dada por:

donde \(\Delta ={\left(3\phi -1\right)}^{2}{\left(\frac{{\lambda }_{p}}{{\lambda }_{f}}\ derecha)}^{2}+{\izquierda(2-3\phi \derecha)}^{2}+2\izquierda(2+9\phi -9{\phi }^{2}\derecha)\izquierda (\frac{{\lambda }_{p}}{{\lambda }_{f}}\right)\)

El modelo informático de conductividad térmica propuesto por Timofeeva et al.48 también se basa en la teoría del medio efectivo y da como resultado:

Xue et al.51 propusieron un modelo informático para calcular λ de NF basado en nanotubos de carbono (CNT):

Una deficiencia aparente es que los modelos informáticos anteriores subestiman de manera observable λ de los NF preparados con nanopartículas con un λ alto. Esto se debe al hecho de que el λ teórico calculado aumenta con un aumento en \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) cuando el valor está por debajo de 10 en Maxwell, Wasp y Modelos de Brujas. Por el contrario, un aumento en la tasa del valor de λ calculado se vuelve lentamente moderado con un aumento en \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) ; específicamente, cuando \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) excede 20, el λ calculado de la NF continúa casi constante con un aumento en \({\lambda }_{p }/{\lambda }_{f}\). Otros métodos, como el modelo de Timofeeva, no consideran λ de las nanopartículas; que alivia ese problema en particular pero causa otros. Por lo tanto, esos modelos no parecen apropiados para NF creados con nanopartículas con un alto λ.

Xuan et al.63 establecieron un modelo informático que considera el movimiento browniano de los nanoaditivos y clústeres junto con el modelo de Maxwell:

donde KB es la constante de Boltzmann, Rcl es el radio medio de giro del grupo, µf es la viscosidad del líquido base, ρp es la densidad del nanoaditivo y cp es su calor específico. Debido a que el segundo término de la Ec. (7) no es dimensionalmente homogéneo.

(es decir, debe estar en W/m·K), esta ecuación se revisó asignando la unidad (m/s1/2) a la constante \((\frac{1}{2\sqrt{3\pi }})\) 64.

Los λ obtenidos de los fluidos base 1,2,3,4-tetrahidronaftaleno (C10H12) y 1,2-diclorobenceno (orto-diclorobenceno, C6H4Cl2) se representan en la Fig. 1 en función de la temperatura junto con los datos publicados en la literatura para C10H1265. Las desviaciones estándar presentadas están relacionadas con 116–411 lecturas para cada temperatura. Se puede ver que el dato de referencia para C10H1265 es ligeramente superior a los valores medidos (< 2%) pero dentro del margen de error que confirma las medidas adecuadas del hilo caliente. Vale la pena señalar que los valores de λ publicados de C10H12 se dieron sin incluir los errores asociados correspondientes y la técnica de medición seguida; mientras que para C6H4Cl2 no es factible realizar ninguna comparación debido a la escasez de datos disponibles. Para C6H4Cl2, λ disminuye gradualmente con el aumento de temperatura siendo la pendiente −1.065 10–4 W/m K2. Sin embargo, para C10H12, no se observó una disminución clara de λ con la temperatura, siempre que la pendiente de los datos informados fuera muy pequeña −5.205 10–5 W/m K2. Dentro del rango completo de temperatura estudiado, λ de C10H12 es más alto que el de C6H4Cl2 (9,8–15,7 % para 273,9–313,4 K).

λ medido de C60 NF y líquidos base C10H12 (a) y C6H4Cl2 (b) en función de la temperatura (T). Se utilizó Microsoft Excel 2016 para generar estas cifras.

De manera similar a los líquidos base (disolventes), como se muestra en la Fig. 2a, λ de los NF preparados disminuyó con la temperatura, lo que se indica porque la pendiente es mayor para C6H4Cl2 NF basado en C60 (−1.46 10–4 W/m K2) que para C60 basado en C10H12 (−8.45 10–5 W/m K2). Tras la adición de fullereno C60 en C6H4Cl2 (Fig. 2b), se observó una ligera reducción de λ para todo el rango de temperatura estudiado (reducción de −2,4 % para 1,64 % en volumen de C60), mientras que para los NF basados ​​en C10H12, como se muestra en la Fig. 2b, se observó una disminución lenta en λ con una mayor concentración de C60 pero solo para temperaturas superiores a 303 K (reducción de 2, 3,6 y 3,8 % para 0,83 % en volumen de C60 en C10H12 a 303,7, 313,2 y 323,2 K, respectivamente). Esto contradice la mejora de λ informada anteriormente de varios tipos de nanoaditivos a base de carbono (grafeno, nanotubos de carbono, partículas de nanodiamante, etc.)2,3,5,9,10,11,12,13,14,15 ,16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,29,35,41; aunque el λ de C60 (0,4 W/m·K) es aproximadamente un 3,1% y un 3,5% superior al de los líquidos base C10H12 y C6H4Cl2, respectivamente. De hecho, λ de varios tipos de nanoaditivos basados ​​en carbono es extremadamente mayor que el de C60 (p. ej., 5300 W/m·K para grafeno8, 6000 W/m·K para nanotubos de carbono de pared simple7, 3986 W/m·K para doble nanotubos de carbono de pared7, y 3000 W/m·K para nanotubos de carbono de pared múltiple5,7,9). En comparación con el líquido base, el agua, Hwang et al.28 también observaron un valor de λ más bajo para los NF C60 basados ​​en agua, y λ disminuyó con una mayor fracción de volumen de C60. Para el mismo líquido base, agua, los MWCNT NF exhibieron valores de λ mayores que los del agua (p. ej., para MWCNT NF, λ aumentó aproximadamente un 7,0 % en una fracción de volumen de 1,0 %; mientras que para C60 disminuyó aproximadamente un 3,0 % para un volumen fracción de 1,5%). En este caso, λ de un NF a base de agua C60 es menor que el del agua. Para los líquidos a base de aceite, λ mejoró para los NF C60 y MWCNT (p. ej., λ aumentó un 6,0 % para 5 % en volumen de C60 y aumentó un 8,7 % para 0,5 % en volumen de MWCNT). Se encontró que λ de MWCNT NF era considerablemente mejor que la de C60 NF porque λ de MWCNT es superior a la de C6028. Para la misma carga de nanoaditivo, generalmente se piensa que el nanoaditivo que tiene un λ más alto induce una mayor mejora de λ de los NF. Sin embargo, esta conclusión es incierta para tipos específicos de NF, ya que λ de los NF está influenciado simultáneamente por muchas otras cosas, como la agregación, el movimiento browniano, la nanocapa interfacial, el estado de carga superficial y la resistencia térmica de las nanopartículas10. Se deben realizar más estudios teóricos para revelar con precisión los mecanismos de gobierno y justificar la reducción en λ observada en nuestro estudio.

Efecto de la temperatura sobre λ de NF preparados con 0,83 vol% en C10H12 y 1,64 vol% en C6H4Cl2 (a) y efecto de la concentración de C60 (ϕ) sobre λ de NF preparados con C10H12 para diferentes temperaturas (T) (b). Se utilizó Microsoft Excel 2016 para generar estas cifras.

Como se indicó en la sección anterior, modelos predichos de conductividad térmica, el λ de los NF preparados se puede predecir utilizando los modelos teóricos mencionados [Ecs. (1–7)]. Los valores de λ calculados se representaron frente a los experimentales en la Fig. 3. En general, se observaron buenos acuerdos para todos los modelos (modelo de Maxwell [Ec. (1)], modelo de Wasp et al. [Ec. (2), modelo de Bruggeman [Ec. (3)], modelo de Timofeeva et al. [Ec. (5)], modelo de Xue et al. [Ec. (6)], modelo de Xuan et al. [Ec. (7)] dentro del 5% de confianza excepto por el modelo de Timofeeva et al. [Ec. (5)], que mostró más del 5% de desviación de los valores experimentales (es decir, las desviaciones máximas registradas fueron de hasta el 7%).Para pequeñas concentraciones en fracción de volumen de C60 en C10H12 ( < 0,6 vol.%), los valores de λ calculados a partir del modelo de Timofeeva et al. concuerdan bien con el experimental. Sin embargo, para concentraciones más altas, este modelo sobrestimó λ. Estas conclusiones se atribuyen al hecho de que, en contraste con el otro modelos teóricos, el modelo de Timofeeva et al., no considera λ del nanoaditivo C60. Casi las mismas desviaciones de los datos experimentales se obtuvieron para Maxwell, Bruggeman y Xuan et al. modelos El último modelo (Xue) se basa en el modelo de Maxwell y se encontró que la influencia del movimiento browniano de C60 es insignificante (4.2 10–4—6.7 10–4% para 1.64 vol% de C6H4Cl2 NF basado en C60 y 2.6 10–5 – 1,2 10–4 % para 0,06 % en volumen de C10H12 NF basado en C60, 2,6 10–4—1,2 10–3 % para 0,6 % en volumen de C10H12 NF basado en C60 y 3,4 10–4 – 1,6 10–3 % para 0,83 % en volumen de C60 basado en C10H12 NF). Debe mencionarse que la contribución del movimiento browniano de C60 aumentó con un aumento en el contenido de C60 dentro del fluido base y con la temperatura, como se puede esperar de la ecuación. (7); aunque los valores obtenidos fueron muy bajos. La influencia insignificante observada del movimiento browniano de C60 en ambos BL justifica la similitud de la dependencia de la temperatura registrada del λ de los NF con los BL. De hecho, el movimiento browniano aumenta λ de NF mientras que la influencia de la agregación es adversa para el movimiento browniano10. Algunos investigadores reportaron un efecto negativo sobre λ al aumentar la temperatura. Para los NF de agua basados ​​en SiO2, Masuda et al.66 observaron una mejora de λ de aproximadamente 10–11 % a 31,85 °C, 9–10 % a 46,85 °C y 5–7 % a 66,85 °C cuando se aumentó la carga de volumen del 1,1 al 2,3%. Esto indica las diferentes influencias de la temperatura en λ de NF a través del movimiento browniano de partículas, la estabilidad de la dispersión y la agrupación de partículas. En este estudio, debido al movimiento browniano insignificante de C60 y la estabilidad de los NF preparados, los líquidos base dictaron la dependencia de la temperatura de los NF (es decir, se observaron tendencias similares para el líquido base y los NF correspondientes).

λ predicho de C60 NFs basado en C10H12 (a) y en C6H4Cl2 (b) vs. los valores experimentales de λ obtenidos. Se utilizó Microsoft Excel 2016 para generar estas cifras.

Teniendo en cuenta las desviaciones de todos los datos para ambos líquidos base, entre el modelo considerado, Wasp et al. model60 es el mejor (es decir, las desviaciones obtenidas de los valores medidos fueron de -0,4 a 1,1 % para 1,64 % en volumen de C60 en C6H4Cl2 NF; -0,6 -1,1 % para 0,06 % en volumen de C60 en C10H12 NF; -1,5 a 2,2 % para 0,6 % en volumen de C60 en C10H12 NF y entre 1,5 y 4,1 % para 0,83 % en volumen de C60 en C10H12 NF).

A propósito de que no se hayan informado datos de aT para los líquidos base utilizados en este estudio, esto se determinó mediante la técnica de alambre caliente como se explica en la sección Mediciones, tanto para C10H12 como para C6H4Cl2 junto con los C60 NF mencionados anteriormente. Los resultados se representan en la Fig. 4 en función de la temperatura, junto con sus imprecisiones asociadas.

Medido aT de C60 NFs junto con los líquidos base correspondientes C10H12 (a) y en C6H4Cl2 (b) en función de la temperatura (T). Se utilizó Microsoft Excel 2016 para generar estas cifras.

Para C10H12, teniendo en cuenta los errores estándar, no se detectó una variación clara de aT ni con un cambio de temperatura ni con la adición de C60. Como indicamos en nuestro estudio anterior67, la incertidumbre asociada a aT (hasta el 9,5%) adquirida por el método del hilo caliente transitorio es mayor que la de λ (hasta el 3%). Sin embargo, se observó una disminución menor con la temperatura para C6H4Cl2 (es decir, 9,3 % cuando la temperatura aumentó de 264,6 a 323,3 K). De manera similar, al igual que con C10H12, no se observaron variaciones entre los valores de aT de C6H4Cl2 y los NF relacionados con C60 para todo el rango de temperatura estudiado. Este resultado puede atribuirse en parte a la pequeña variación de λ al agregar C60 y con la temperatura \(({a}_{T}=\frac{\lambda }{{\rho c}_{P}}) \).

Por primera vez, se prepararon NF basados ​​en fullereno (C60) muy estables sin ningún tensioactivo ni agente dispersante usando dos líquidos base C10H12 y C6H4Cl2; y tanto λ como aT se midieron en fase líquida mediante la técnica transitoria de hilo caliente de múltiples corrientes a presión atmosférica en un amplio rango de temperatura (254 – 323 K).

El λ de C10H12 obtenido en este estudio concuerda muy bien con los valores encontrados de los únicos reportados hace 27 años en65. Sin embargo, para C6H4Cl2, es imposible producir tal comparación debido a la falta de datos publicados.

De manera similar a los líquidos base, λ de ambos tipos de C60 NF disminuyó ligeramente con el aumento de la temperatura. Sin embargo, en contraste con lo que se esperaba (en comparación con los líquidos base), el λ de los C60 NF se redujo con la adición de C60 y disminuyó con un aumento en su concentración. Los valores experimentales de λ obtenidos se compararon con los valores predichos utilizando diferentes modelos teóricos de conductividad térmica, originalmente propuestos para aclarar la mejora anormal de λ de los NF. En general, se encontró un buen acuerdo, dentro del 5% de confianza, con los datos experimentales para Maxwell [Eq. (1)], Wasp et al. [Ec. (2)], Bruggeman [Ec. (3)], Xue et al. [Ec. (6)], y Xuan et al. modelos [Ec. (7)]. Se observó una desviación de más del 5 % y hasta un 7 % para Timofeeva et al. modelo [Ec. (5)], principalmente por la sobrestimación de λ a altas concentraciones de C60 en los NF; atribuido al hecho de que este modelo no considera λ de las nanopartículas. En general, se encontró que el movimiento browniano de C60 es insignificante en los NF estudiados.

No fue posible encontrar ningún dato en la literatura para aT de C10H12 y C6H4Cl2 para ser utilizado en este estudio. Para los líquidos base probados, no se detectó una variación clara de aT entre el C60 NF y el líquido base correspondiente para todo el rango de temperatura estudiado. Esto se debió en parte a la pequeña variación de λ tras la adición de C60. Para C10H12 no se observó una clara tendencia entre aT y la temperatura. Sin embargo, se observó una ligera disminución (9,3%) de C6H4Cl2 cuando la temperatura se incrementó de 264,6 a 323,3 K.

Ha habido una cantidad significativa de investigación sobre la mejora de λ de diferentes tipos de NF, pero los resultados difieren incluso para el mismo NF. Más importante aún, la gran mejora en λ de los NF preparados con una pequeña cantidad de nanoaditivo se considera anómala y controvertida. Medimos por primera vez tanto λ como aT de dos tipos de NF estables a base de fullereno junto con sus líquidos base, 1,2,3,4-tetrahidronaftaleno y 1,2-diclorobenceno, mediante la técnica transitoria de hilo caliente de múltiples corrientes. a presión atmosférica y diferentes temperaturas en el rango 254 – 323 K.

Descubrimos que el λ obtenido de 1,2,3,4-tetrahidronaftaleno está muy de acuerdo con los valores informados en la literatura hace más de 25 años, lo que confirma la idoneidad de las mediciones de hilo caliente desarrolladas. Sin embargo, no encontramos ningún dato en la literatura para λ de 1,2-diclorobenceno. De manera similar a los líquidos base, encontramos que λ de ambos tipos de C60 NF disminuyó ligeramente con el aumento de la temperatura. Sin embargo, en contraste con lo que esperábamos, en comparación con los líquidos base, λ de los NF se redujo con la adición de fullereno. Comparamos los resultados obtenidos con los predichos utilizando diferentes modelos teóricos de conductividad térmica y se observó una buena concordancia entre ellos (hasta un 7% de desviación). Se deben realizar más estudios teóricos para revelar con precisión los mecanismos de gobierno y justificar la reducción de λ observada en este estudio de investigación, en lugar de la mejora anómala de λ de los NF.

No encontramos en la literatura datos aT de NF basados ​​en fullereno o los líquidos base 1,2,3,4-tetrahidronaftaleno y 1,2-diclorobenceno. No detectamos mucha variación en aT entre los C60 NF y los líquidos base correspondientes probados a diferentes temperaturas debido en parte a la pequeña variación de λ con la adición de C60.

Los líquidos base utilizados para preparar los NF, 1,2,3,4-tetrahidronaftaleno (C10H12) y 1,2-diclorobenceno (orto-diclorobenceno, C6H4Cl2) con purezas mínimas del 99% fueron suministrados por Sigma-Aldrich. Los disolventes se usaron sin purificación adicional ni eliminación del agua o aire disueltos. Fullerene C60 con aproximadamente 0,7 nm de diámetro y 99,5% de pureza se adquirió de Sigma-Aldrich. Para calibrar las medidas de λ del alambre, se utilizó ftalato de dimetilo (C10H10O4, 99 % de pureza, Sigma-Aldrich) con un valor de λ conocido siguiendo la prueba estándar ASTM D271768.

El método comúnmente seguido para la preparación de NF se conoce como el método de dos pasos. Con este método, los procedimientos de preparación de nanoaditivos y NF se implementan de forma independiente. En este estudio, se suspendió C60 seco en el líquido base, primero se agitó durante 30 min a 150 rpm (Ika RCT basic) y luego se sometió a ultrasonidos durante múltiples intervalos de 30 min para eliminar cualquier posible agregación o colisión de nanopartículas debido a a su alta actividad y fuerza de interacción. Luego se dejó la dispersión toda la noche para asegurar que no hubiera precipitación de las nanopartículas. Cuando las nanopartículas C60 se introdujeron en los fluidos base claros, se tornaron de un color púrpura/violeta muy oscuro. La carga de C60 más alta posible en C6H4Cl2 fue del 2 % en peso (1,64 % en v/v), mientras que en C10H12 se encontró que era inferior al 1,35 % en peso (0,83 % en v/v). Vale la pena señalar que no se observaron asentamientos de fullereno durante todo el tiempo experimental después de la preparación de NF e incluso después de todos los períodos de prueba, por lo que la fracción de C60 contenida permaneció sin cambios. No se detectó una variación clara de λ con el tiempo, lo que indica una muy buena estabilidad de dispersión de las muestras preparadas.

El método de hilo caliente transitorio es el método más común para cuantificar λ de diferentes tipos de materiales tanto en fase líquida como sólida45,46,67. En este estudio, tanto λ como aT se midieron utilizando el aparato experimental de alambre caliente transitorio detallado en nuestros estudios anteriores67,69,70. El método seguido es similar a los explicados para la medida de λ de varios fluidos67,69,70. Brevemente, se utilizó un hilo de platino de 50 ± 0,001 μm de diámetro y 5,92 ± 0,07 cm de longitud. Cada extremo del alambre de platino se soldó primero a las lengüetas en un marco plano, químicamente resistente y debidamente preparado, cortado de una placa de circuito sin procesar (sustrato). A continuación, se soldaron dos conductores (revestidos con teflón y aislados) a cada lengüeta; las lengüetas soldadas se cubrieron posteriormente con un epoxi termorresistente. Antes de la calibración, se aplicó un recubrimiento industrial a base de teflón al alambre de platino con una capa de espesor inferior a 1 μm para evitar cualquier conexión eléctrica entre el alambre de platino y la muestra.

La muestra líquida se coloca dentro de una celda cilíndrica de vidrio de doble pared que tiene un diámetro interno de 2,2 cm, un diámetro externo de 4,1 cm y una altura de 13 cm. La temperatura de la celda de vidrio se controló dentro de ± 0,05 K por medio de un fluido de trabajo, que fluyó desde un baño termostático (Lauda ECO RE630) a través de la camisa de la celda de vidrio. La temperatura de las muestras se midió con un termómetro de resistencia de platino (termómetro de precisión F250 MKII, precisión < ± 0.005ºC), que junto con el alambre caliente, se insertaron dentro de la celda de vidrio que contenía la muestra. Toda la celda de medición se mantuvo dentro de una cámara climática (Mytron) ajustada a la misma temperatura de la temperatura de prueba manteniendo la humedad alrededor del 40%.

Para realizar las mediciones eléctricas se utilizó un medidor de fuente Keithley 2400 que permite operar como fuente de corriente y medidor de voltaje simultáneamente. Luego, el equipo de adquisición se conectó a una computadora de escritorio y se desarrolló un código de software para ejecutar la prueba experimental, registrar los puntos de medición, realizar un ajuste de datos y finalmente calcular aT y λ. El termómetro de platino también se acopló a la computadora. En este estudio, las corrientes eléctricas aplicadas (200, 250 y 300 mA) se aplicaron primero a través de dos de los cables conectados a los extremos del cable, mientras que el voltaje se midió simultáneamente con los otros dos cables.

Para garantizar mediciones satisfactorias del cable, se realizaron las primeras corridas experimentales usando C10H10O4 a diferentes temperaturas y los valores de λ obtenidos se compararon con los informados siguiendo la prueba estándar ASTM D271768 (Ver Fig. 5c, d). Para cada temperatura de la muestra, una vez establecido el estado estacionario, se corrió el software bajo las corrientes eléctricas establecidas, las cuales se administraron al alambre cada 4 min. Los datos registrados consistieron en el tiempo (t), el potencial eléctrico (V), la temperatura (T) y la resistencia del cable (R0) al comienzo del paso de calentamiento. Con cada medición, se registraron aproximadamente 350 valores de voltaje (V) en función del tiempo y las mediciones se realizaron durante al menos 6 y hasta 16 h dependiendo de la temperatura establecida. Un ciclo de calentamiento típico dura aproximadamente de 0,34 a 1,6 s (dependiendo de la tasa de registro). La figura 5a muestra como ejemplo la variación con el tiempo del potencial eléctrico entre los extremos del cable.

Curva de calentamiento discreta típica que muestra la caída de voltaje en el alambre de platino, V, en función del tiempo para el C60 NF preparado dispersando 0.6% v/v en C10H12 a 293.15 K y 250 mA (La línea recta representa el ajuste a la ecuación. (8)) (a), variación de la resistencia del alambre, R, con la temperatura, T (b), λ medido de C10H10O4 en función de T siguiendo la prueba estándar ASTM D271768 para calibrar el alambre antes (Datos iniciales) y después (Datos finales) prueba de líquidos base y NF (c) y desviación de los valores tabulados del λ medido (d). Se utilizó Microsoft Excel 2016 para generar estas cifras.

Debido al calentamiento Joule, cuando se aplica una corriente eléctrica (I) a través del alambre de platino, la temperatura (T), la resistencia (R) y la diferencia de voltaje (ΔV) del alambre aumentan dependiendo de λ y aT de la muestra que rodea al alambre. cable. Para un alambre recto cilíndrico infinito, el cambio con el tiempo (t) de la diferencia de voltaje (ΔV) entre dos puntos separados por una distancia (L) se puede aproximar por mucho tiempo, \(t > > \frac{{r_{0) }^{2} \rho^{{}} c_{p} }}{4\lambda }\), por la siguiente ecuación como se informó en otro lugar40,71,72.

donde α es el coeficiente de resistencia a la temperatura del hilo de platino, R0 es la resistencia eléctrica del hilo al comienzo del calentamiento (t = 0), γ es la constante de Euler (γ = 0,5772) y L es la longitud del hilo . La ecuación (8) se puede reescribir como:

donde m es la pendiente de la curva {R,T} a la temperatura inicial de la corrida de calentamiento (ver Fig. 5b) y el parámetro, β, (unidades de tiempo) depende de aT de la muestra y el radio del alambre (ro ) como sigue:

La resistencia (R) se registra para cada medición, temperatura, muestra y corriente eléctrica. Se calcula un valor medio y la variación de la resistencia (R) con la temperatura (T) se representa en la Fig. 5b. El valor de la pendiente calculada (m) es 0,0119 Ω/K.

λ de la muestra se calcula a partir de la ecuación. (9) de la siguiente manera: la línea continua en la Fig. 5a representa el ajuste de los puntos experimentales {Vi, ln(ti)} a la ecuación. (9) cuando el sistema alcanza el estado estable (es decir, t > > 412 ms; los primeros 150 puntos no se han utilizado para determinar el ajuste). Cabe señalar que en este estudio no se observaron desviaciones entre los datos medidos y las líneas rectas en el régimen asintótico de largo tiempo, lo que indica que las mediciones están libres de convección natural. A partir del intercepto (B) y la pendiente (S) obtenidos de las rectas, se determinaron λ y aT, utilizando las siguientes expresiones:

donde A es una constante del alambre que se determina en base a su longitud efectiva. Para el alambre caliente utilizado en este estudio, se encontró que A era 0,015848 Ω/Km. Esto se determinó a partir de los valores de λ medidos e informados de ftalato de dimetilo a diferentes temperaturas. La longitud efectiva del cable (Leff) se calculó a partir de la ecuación (Leff = m/(4πA)). El valor calculado de 5,975 cm está muy cerca de la longitud medida del cable 5,92 ± 0,07 cm (1,0% de desviación). Esto confirma que los datos de aT y λ medidos en esta investigación son valores absolutos. Vale la pena señalar que el comportamiento de la resistencia eléctrica del alambre de platino con la temperatura permite verificar la estabilidad del alambre durante la corrida de medición. Además, no se observaron variaciones entre las pruebas realizadas con las muestras al principio, al final, ni al cambiar entre los NF probados.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado [y su archivo de información complementaria].

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Este proyecto ha recibido financiación del programa de investigación e innovación Horizonte 2020 de la Unión Europea en el marco del acuerdo de subvención Marie Sklodowska-Curie n.º 753319 (Acrónimo: PCMNano). Los autores agradecen al Dr. José María Ortiz de Zárate por todo el apoyo necesario para desarrollar la parte experimental de este estudio de investigación.

Departamento de Estructura de la Materia, Física Térmica y Electrónica, Facultad de Física, Universidad Complutense de Madrid, Avda. Complutense s/n, 28040, Madrid, España

Brian Reding y Mohamed Khayet

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Los autores declaran que ambos realizaron contribuciones sustanciales a: Concepción y diseño del trabajo y análisis de datos. Redactó el trabajo y lo revisó críticamente en busca de contenido intelectual importante. Aprobó la versión para ser publicada. Acepte ser responsable de todos los aspectos del trabajo para garantizar que las preguntas relacionadas con la precisión o la integridad de cualquier parte del trabajo se investiguen y resuelvan adecuadamente. BDR declara ser responsable de la adquisición de datos.

Correspondencia a Mohamed Khayet.

Los autores declaran que no tienen intereses financieros en competencia ni relaciones personales conocidas que pudieran haber influido en el trabajo informado en este documento.

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Reimpresiones y permisos

Reding, B., Khayet, M. Conductividad térmica y difusividad térmica de nanofluidos basados ​​en fullereno. Informe científico 12, 9603 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14204-y

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Recibido: 13 noviembre 2021

Aceptado: 02 junio 2022

Publicado: 10 junio 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14204-y

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